елементи
абстрактно
Свързването на силна светлинна маса между екситони и микрофони, както е описано в квантовата електродинамика на кухините, води до хибридизация на светлинни и масови възбуждания. Режим на колективно силно свързване се установява, когато различни възбуждания от различни приемни среди са силно свързани с един и същ оптичен резонанс. Това води до добре контролируема смес от различни масови компоненти в три хибридни режима на поляритон. Тук изследваме кухинно устройство с четири вмъкнати квантови ямки GaAs, в които са разположени екситони, които са спектрално адаптирани към MoSe 2 резонанса на MoSe 2 монослоя. Образуването на хибридни поляритонни режими е демонстрирано в изследвания на фотолуминесценция и отражателна способност с резолюция на импулса. Ние описваме разпределението на енергията и k-вектора на екситон-поляритета по хибридни режими чрез термодинамичен модел, който осигурява много добро съгласие с експеримента.
Тук изучаваме хибридна структура, в която има екситони с голям радиус в GaAs QW и плътно свързани екситони в MoSe2 монослоя. Такова устройство представлява първата голяма стъпка към комбинация от уникалната физика, присъща на двуизмерния материал, с добре узряла платформа за устройства в III-V оптоелектроника и поляритоника. Показахме, че и двата вида възбуждания влизат в силен режим на свързване със същия резонанс на кухината, което води до хибридни възбуждания, които смесват екситоните на TMDC монослоеве и конвенционалните GaAs QW. Този нов вид квазичастица се демонстрира в експерименти с фотолюминесценция (PL) и отражение в зависимост от температурата. Нашите експериментални открития се подкрепят от теоретичен формализъм, основан на модел на двойно свързана осцилаторна система, показващ, че ъгловата зависимост на PL следва просто разпределение на топлината на поляритонните състояния.
резултатът
Производство на оборудване
Фигура 1а показва графично представяне на нашето устройство с микрокухина: то се състои от разложен рефлектор на Bragg (DBR) (30 двойки), който е разпределен спектрално върху ограничителна лента от 710 до 790 nm (Фигура 1b). отражателна способност до 99,9% между 740 nm (1,675 eV) и 765 nm (1,621 eV) при 10 K. Резервоарът AlAs/AlGaAs Bragg, който е отгледан чрез молекулна лъчева епитаксия на източника на газ, е допълнен със 112 nm - дебел слой от AlAs с четири вградени GaAs QW (вижте Метода на ръкописа за подробности). Слоят GaInP затваря слоя AlAs, за да се предотврати повърхностното окисляване.
Основна структура. Схематично представяне на структурата на епитаксиално нарастваща основа с механичен монослой от MoSe 2 върху капака на GaInP. Дължините на вълната на Браг на долните вълни на AlAs/AlGaAs DBR и GaAs/AlAs QW са проектирани да резонират с MoSe 2 A - екситон. б Фотолуминесцентни и отражателни спектри на структура без люспи. Пикът при 749 nm, означен с X, съответства на прехода на екситонната електронна тежка дупка в гама точка GaWs QW (виж Допълнителна забележка 1 и Допълнителна фигура 1), което съответства на абсорбционния резонанс. Спектърът на отражение е доминиран от ограничителна лента в диапазона от 710 до 790 nm с изчислено отражение по-високо от 99,9% от 740 до 765 nm. ° С Отражение на лека структура със и без монослой MoSe 2. д Абсорбцията на MoSe 2-монослоя чрез нормализиране на отражението върху люспите, за да се отрази от люспите, показва силно поглъщане при A-екситонна енергия, 1.666 eV и слабо поглъщане при трионна енергия от 1, 634 eV.
Изображение в пълен размер
Фигура 1b показва отражателната способност и PL спектъра на това устройство: Наблюдаваме силен PL пик, приписван на емисията от GaAs екситони при 749 nm. Резонансът корелира с характерното поглъщане на поглъщане в отражателния спектър. В допълнение, PL спектърът показва втори пик при
760 nm, което показва само пределна абсорбция в отражение. Най-вероятно тази функция съответства на преход, подпомаган от дефекти в QW с ниска мощност на осцилатора.
Като следваща стъпка един слой MoSe2, механично отлепен с търговска насипна кристална лепяща лента, беше прехвърлен в горния слой на GaInP с полимерен печат. Монослоят е идентифициран чрез неговия контраст на отражение в нашия оптичен микроскоп преди предаване в хетероструктурата. Фигура 1в показва спектъра на отражение, записан на мястото на проба, съдържаща TMDC монослой. Този спектър на отражение се свързва с абсорбционния резонанс на A-крайния екситон MoSe2 с GaAs QW екситонен резонанс. Чрез нормализиране с референтния спектър, записан на мястото на пробата до монослоя (съдържащ голи QW), можем да уловим характерния спектър на отражение на MoSe 2, както е показано на фиг. 1г). Отбелязваме, че спектърът е силно доминиран от резонанса, съответстващ на неутралния екситонен преход, докато абсорбцията на трион е едва видима при 1.634 eV.
Устройството с твърда кухина се завършва чрез покриване на монослоя със слой от 80 nm дебелина от полиметилметакрилат (PMMA) и слой злато с дебелина 60 nm (фиг. 2а). Тези слоеве са внимателно проектирани да поддържат оптичен резонанс с полевия антинод в еднослойната позиция, както и в стека на GaAs QW, осигурявайки спектрален резонанс и с двата режима. На фиг. 2b показва изчислението на матрицата на отражение на спектъра на отражение на нашето устройство с номинални дебелини на слоя (вижте подробности в раздела Методи). Съответните показатели на пречупване на последователностите на слоя и полученият профил на оптичния режим са показани на ФИГ. 2в. Резонансът показва теоретично очаквания Q-фактор от 1095, който е ограничен от крайното отражение на горния метален слой.
Тамм-квантова ямка (QW) - хибридно хибридно устройство. Схематично представяне на устройство Tamm-плазмон с вградени GaAs QW и MoSe 2 монослой. б Спектърът на отражение, изчислен по метода на трансферната матрица, който дава теоретичния Q-фактор 1095. ° С Последователност на слоевете от горната част на структурата на Tamm, представена от съответните показатели на пречупване (син профил) и разпределението на симулираното поле на резонансния режим (червено) в структурата на Tamm, което показва максимумите в QW и еднослойните позиции
Изображение в пълен размер
Оптична характеристика
където E ph и E ex са енергиите на фотони и екситони, съответно. V екситон на свързващата сила - фотон. Собствените вектори осигуряват коефициенти на Хопфийлд за екситонната и фотонната фракции на поляритонните състояния. Резултатът от това моделиране е показан на ФИГ. 3а, б, заедно с експериментални данни. Тук червените линии представляват поляритонови резонанси, пунктираната черна линия представлява режима на празнота, който е леко изместен в сравнение със симулацията на Фигура 2b въз основа на номинални структурни параметри, за да се отчетат неточностите в обработката и растежа, пунктираната зелена линия е енергия на екситона като функция на вектор в равнинна вълна к || И двете нишки независимо осигуряват сила на свързване V = 9,0 meV, което е в добро съгласие с данните от литературата за подобни структури на Tamm с вградени GaAs QWs 25 .
Квантова ямка GaAs (QW) - поляризони. Измервания на фотолуминесценция с ъгълът на разделителна способност на апарата Tamm без монослой при 10 К. Пунктираната жълта линия представлява енергията на QW екситона, пунктираната черна линия съответства на режима на кухината, а червената линия показва изчислените дисперсии на поляритона за горната и долната линия . долни поляритони. б Съответно измерване при 150 K за получаване на екситон-поляритони при нулево разделяне
Изображение в пълен размер
Връзка на дисперсията на хибридни поляритони в хибридна структура на Tamm, съдържаща MoSe2 монослой. Измерване на фотолуминесценция с червената линия представлява изчислената дисперсия на поляритона, а зелената линия показва дисперсията на хибридния поляритон за малко по-широка кухина (
1 nm съответства на енергийно изместване от 3 meV) в положението на люспите. б Измерване на същата дисперсия като, но със силно пространствено филтриране в положение на люспи. QW енергията на екситона е показана с пунктирана жълта линия, а режимът на кухината в положение на люспи - с пунктирана черна линия. Енергията на MoSe 2 на екситон 1,666 eV не е показана на тази графика. ° С PL дисперсия, измерена при 140 K със същото цветово кодиране, както преди. д Същото измерване като ° С, но със силно пространствено филтриране в положение на люспи. Енергията на MoSe2 екситона е показана с оранжева пунктирана линия . д Измерване на отражение с ъгъл на разделителна способност със силно пространствено филтриране в положението на люспите. е Изчислени коефициенти на Хопфийлд за долния хибриден поляритонов клон
Изображение в пълен размер
Трите коефициента на Хопфийлд отново количествено определят смесването на QW- и еднослойния екситон (| α | 2; | β | 2) и фотона на кухината | γ | 2. За да се съберат експерименталните данни, ние фиксираме силата на свързване на GaAs QW екситони с кухинен режим като 9,0 meV (виж по-горе) и описваме температурно зависимите температурни режими на к || = 0 с m кухина = 4, 2 × 10 −5 m (виж по-горе). Температурно-зависимите екситонни енергии са описани във формула 26, 27 от Варшава и са зададени като постоянни параметри за функцията за напасване, която разкрива сила на свързване от 20.0 meV за екситона на MoSe 2 Valley. Тази обвързваща сила е в добро съгласие с литература 21, 26 .
Докато ясни PL спектри могат да се наблюдават само за най-ниския хибриден клон на поляритон, ние можем да идентифицираме честотите на останалите два хибридни клона в отражателните спектри. Въпреки че комбинацията от много тясно пространствено филтриране и силно асиметрична структура на Tamm осигурява само слабо изразени резонанси в отражателната способност, все още можем да наблюдаваме сигнали на три доминиращи резонанса, които съвпадат с три хибридни клона на поляритона, в съответствие с модела на свързания осцилатор (Фиг. 4е ).
Тези наблюдения ни позволяват да обясним възникващите оптични резонанси в нашето устройство като три хибридни режима на поляритон в колективен режим на силно свързване между вложените QA на GaAs и монослоя MoSe 2. При температура 140 K и нормален удар този клон смесва фракция от 8,95% GaAs екситон, 15,5% TMDC еднослоен екситон и 75,6% фотон в кухината к || = 0 (фиг. 4е). Допълнителна информация за примесите на видовете екситон за различни температури е описана в допълнителна забележка 2 и допълнителна фигура.
Сега ще се занимаем с разпределението на поляритона по дисперсионните клонове, ФИГ. 4г. В термодинамичния подход ние описваме енергозависимата функция на разпределение на поляритона 22. Този прост модел предполага перфектна термизация на екситон-поляритонов газ. PL от поляритоновите състояния E i (k) може да се намери като
Тук приемаме разпределението на Болцман на нашите квазичастици: N i
exp (- E i/k BT), където N ia E i обозначава статичната популация и енергия, ако B е константата на Болцман.Предполагаме, че емисията се основава на фотонния режим (приложим само за коефициента на фотон Хопфийлд | C i | 2 = | γ i | 2) и се удължава в енергия според разпределението на Лоренц.
(Гама >>> е разширение на фотонния режим и i-индексът се разпространява върху три клона на поляритона. Изчислената дисперсионна връзка е нанесена на фиг. 5 за 140 К. Качественото съгласие между теория и експеримент е отлично и нашият модел е еднакво важен, което обяснява отсъствието на PL сигнал от средния и горния клон на поляритона, което се причинява от незначителна фотонна фракция в средния клон на поляритона и лоша заетост на топлина в горния клон.
Симулирани дисперсии на хибридни полярности на устройството Tamm. Заетите числа на хибридните поляритонови състояния при 140 К се получават чрез термодинамичен подход. Параметрите, използвани за симулацията, се получават от подреждането на данните, показани на фиг. Модел 4d свързан осцилатор. Цветовото кодиране е същото като преди
Изображение в пълен размер
дискусия
методи
Проектиране и производство на мостри
Пробата е проектирана чрез изчисляване на трансферната матрица, където плазмон-поляритонният резонанс е настроен така, че да съответства на резонанса на A-екситона и триона на MoSe2 монослоя и ексконона на GaAs QWs. Долната структура се състои от епитаксиално отгледан DBR с 30 двойки AlAs/Al 0,25 Ga 0,75 As слоя (дебелина 62, 5/55 nm, съответно съответстваща на средната дължина на вълната на лентата 750 nm) и AlA слой с дебелина от 112 nm в горната част с вграден пакет от четири GaAs QW с дебелина 5 nm с бариери AlAs с дебелина 10 nm между тях. Долната структура е затворена от слой с дебелина 63 nm GaInP слой. Спирачната лента варира от 710 до 790 nm в зависимост от вълновода в равнината и GaAs - QWs излъчват при 1658 eV. Монослоят MoSe2 се отлепва механично в полимерен филм (полидиметилсилоксан) и след това се прехвърля в структурата. Осемдесет нанометра PMMA бяха завъртяни върху конструкцията. Накрая, 60 nm дебел златен слой беше термично изпарен върху пробата.
Експериментална настройка
Използвахме оптична подредба, при която е достъпна спектроскопия с пространствена (близко поле) и импулсно-пространствена (далечно поле) разделителна способност. Температурата на пробата може да варира между 4,2 K и стайна температура, като се използва хелиев криостат. PL се събира с цел 0,65 NA микроскоп за измерване на чист QW-поляритон и с цел 0,42 NA микроскоп за измерване на хибриден поляритон, за да позволи силно пространствено филтриране и насочен към образен спектрометър с до 1200 грама на mm решетка над решетка над mm. набор от релейни лещи, проектиращи правилната проекционна равнина върху входния процеп на монохроматора. Ъгловата разделителна способност на системата е
0,2 °) и неговата спектрална разделителна способност е до
0,050 meV с охлаждане на Пелтие със свързано със Si-устройство устройство като детектор.
Наличност на данни
Данните в подкрепа на констатациите от това проучване са достъпни от автора при поискване.
Благодаря
Тази работа беше подкрепена от Бавария. CS признава финансовата подкрепа на Европейския изследователски съвет (проект unLiMIt-2D). AK потвърди подкрепата си за проекта HORIZON 2020 RISE CoExAn (грант № 644076). SH и AK потвърждават финансирането от EPSRC.
Електронен допълнителен материал
Допълнителна информация
Допълнителни снимки, допълнителни бележки и допълнителни връзки
Файл за партньорска проверка
Доклади на оценителите и отговори на авторите от партньорската проверка на Nature Communications на тази статия
Коментари
Изпращайки коментар, вие се съгласявате да спазвате нашите Общи условия и насоки на общността. Ако смятате, че това е обидно действие, което не отговаря на нашите условия или насоки, моля, сигнализирайте за неподходящо.